Charles le Moyne est le fils de Pierre Le Moyne, aubergiste en France, et de Judith Du Chesne.
Il serait venu en Nouvelle-France grâce à son oncle maternel, le chirurgien Adrien Du Chesne.
Il arriva en Nouvelle-France à 15 ans, en 1641.
Pendant quatre ans, il fut « donné » des Jésuites en Huronie et apprit donc les langues indiennes.

En 1645, il est interprète, commis et soldat à la garnison de Trois-Rivières.
L'un des premiers chefs militaires de Montréal

En 1646, il se fixe définitivement à Ville-Marie, qui deviendra Montréal.
Il est, avec Pierre Picoté de Belestre, l'un des chefs militaires du petit village de Montréal
et engage d'incessantes escarmouches avec les Indiens Iroquois (de 1648 à 1666).

Il montrera notamment son courage en mai 1651 en accourant, avec deux autres français,
pour délivrer Catherine Mercier et Jean Boudard,
malgré la présence d'une quarantaine d'Iroquois.

"Le 6 mai 1651, Jean Boudart étant sorti vers la forêt avec Jean Chicot,
est surpris par une dizaine d'Iroquois en embuscade.
Prenant la fuite et distançant ses poursuiveurs, Chicot se cache sous un arbre abattu,
pendant que Boudart se précipite à toutes jambes vers sa maison.

Près d'y arriver, il voit venir sa femme à laquelle il demande...
Le logis est-il ouvert? ... ' Non, je l'ai fermé.'
- Ah!... Voilà notre mort à tous deux: fuyons-nous en.'
Mais, ne pouvant courir assez vite, elle est saisie par les ennemis.

Affolé par les cris de sa femme, Boudart, s'élance à son secours.
Sans armes, il bondit sur les Iroquois à coup de poings,
les frappant avec toute énergie ne pouvant en venir à bout.
- Ils l'abattent sur place ! ...

Entendant le fracas, Charles Le Moyne, Jacques Archambault et un compagnon accourent à l'aide,
mais sont chargés par quarante ennemis embusqués près de l'hôpital.
Essuyant le feu de cette seconde bande sans autre effet,
qu'une balle à travers du bonnet de Le Moyne.
Ils se précipitent vers l'hôpital où Jeanne Mance est seule avec les portes ouvertes.

Leur défense sauve l'hôpital.
Dépités, les ennemis vont les uns piller la maison de Boudart et celle du meunier
pendant que les autres se mettent à la recherche de Chicot.

Le malheureux, bientôt retrouvé sous un arbre,
se défend si furieusement à coups de poings et de pieds,
que ses assaillants finalement l'assomment voulant le tuer.

Voyant les Français accourir à l'attaque,
les ennemis le scalpent en toute hâte, et battent en retraite,
emportant comme trophées la tête de Boudart et une partie du scalp de Chicot.

La malheureuse femme de Boudart, Catherine Mercier de son nom de fille,

fut conduite dans une bourgade,
où, pour se venger de la perte de huit guerriers durant le combat,
les Iroquois la torturèrent atrocement, lui coupant le nez, les oreilles et les seins,
puis finalement la brulèrent au poteau.

Quant à Chicot, qui n'était que blessé, il se remit si bien grâce aux soins de Jeanne Mance,
qu'il vécut encore pendant quatorze ans."

En janvier 1666, Le Moyne commande avec Pierre Picoté de Belestre les habitants de Ville-Marie
qui servent d’avant-garde à l’expédition du gouverneur Daniel de Rémy de Courcelle en pays iroquois.
À l’automne, il est à la tête des colons de Montréal dans la campagne contre les Agnier.

À l’été 1671, il est l'interprète de Daniel de Rémy de Courcelle lors de son expédition au lac Ontario.
Il jouera alors un rôle diplomatique important entre la Nouvelle-France et les Indiens
(notamment en 1682-1683).

En 1654, Charles Le Moyne reçoit de Chomedey de Maisonneuve une concession de terre de 90 arpents,
appelée depuis ce temps Pointe-Saint-Charles,
et un emplacement, rue Saint-Paul, où il résida pendant 30 ans.

En 1657, la famille de Lauson lui octroya un fief sur la rive sud de Montréal,
taillé à même l’immense seigneurie de La Citière, agrandi en 1665 (île Sainte-Hélène et île Ronde).

En 1672, les titres de sa seigneurie de Longueuil sont confirmés et accrus.

En 1673, il reçoit une concession à Châteauguay.

En 1676, Le Moyne réunit tous ses fiefs sous le nom de Longueuil.

En 1679, avec son beau-frère et associé de commerce, Jacques Le Ber,
il acquiert le fief Boisbriand appelé Senneville.

En 1682, il avait été l’un des actionnaires de la Compagnie du Nord.

En 1684, il achète le fief de l’Île-Perrot.

À l’été, 1684, avec l'aide du père Jean de Lamberville,
il sauve la malheureuse expédition de La Barre contre les Iroquois
en amenant ces derniers à négocier la paix.

Il meurt 9 février 1685 et sera inhumé dans la crypte de l’église Notre-Dame de Montréal.

Il était « le plus riche citoyen de Montréal en son temps »

Charles Le Moyne eut 14 enfants :

Charles, sieur de Longueuil
Jacques, sieur de Sainte-Hélène
Pierre, sieur d'Iberville (enfant naturel, mère : Geneviève-Jeanne Picoté)
Paul, sieur de Maricourt (époux de Marie-Thérèse Pollet de LaCombe de LaPocatière.)
François, sieur de Bienville (tué par les Iroquois à Montréal en 1691)
Joseph, sieur de Sérigny
Louis, sieur de Châteauguay  (tué au fort Nelson, baie d'Hudson, en 1694)
Jean-Baptiste, sieur de Bienville
(fondateur de la Nouvelle-Orléans,commandant général de la Louisiane de 1717 à 1726)
Antoine, sieur de Châteauguay
François-Marie, sieur de Sauvole
Catherine-Jeanne (épouse de Pierre Payen de Noyan)
Marie-Anne (épouse de Jean Bouillet de LaChassaigne)
Gabriel, sieur d'Assigny

et un autre enfant qui décéda le jour de sa naissance, le 2 octobre1672.